Picarro G2201-i（ES&T Letters | Picarro G2201-i 助力農(nóng)村采暖“煤改氣”轉(zhuǎn)型的溫室氣體減排研究）

中國(guó)北方地區(qū)自2017年以來(lái)推行的“煤改氣”政策，即以天然氣替代煤炭用于住宅取暖，已被證實(shí)具有顯著的環(huán)境和健康效益。在中國(guó)提出“雙碳”目標(biāo)之后，準(zhǔn)確量化二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）等溫室氣體排放的重要性愈加凸顯。然而，由于對(duì)家用天然氣采暖爐（俗稱“燃?xì)獗趻鞝t”）的甲烷泄漏量測(cè)算的欠缺，目前仍缺乏對(duì)其溫室氣體減排效益的可靠評(píng)估。本研究利用高精度的CO₂、CH₄分析儀對(duì)中國(guó)北京市農(nóng)村地區(qū)30臺(tái)燃?xì)獗趻鞝t的廢氣進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)；并結(jié)合化學(xué)計(jì)量法、排放因子法和全球增溫潛勢(shì)（GWP）方法，估算燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率，在此基礎(chǔ)上重新核算其溫室氣體排放量。結(jié)果表明，燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%；北京市農(nóng)村居民采暖的“煤改氣”轉(zhuǎn)型使得溫室氣體排放量減少了44.8%。該研究結(jié)果將彌補(bǔ)甲烷泄漏檢測(cè)和溫室氣體排放核算方面的不足，為中國(guó)家用燃?xì)饩邩?biāo)準(zhǔn)的修訂和能源轉(zhuǎn)型政策的評(píng)估提供數(shù)據(jù)支撐。

農(nóng)村居民散煤燃燒采暖是我國(guó)北方冬季室內(nèi)和環(huán)境空氣污染最重要的來(lái)源之一。為了改善空氣質(zhì)量，我國(guó)政府大力推進(jìn)清潔取暖改造，其中包括“煤改氣”工程，即以天然氣（Natural Gas, NG）替代煤炭進(jìn)行采暖。已有的研究對(duì)“煤改氣”的環(huán)境和健康效益進(jìn)行了較全面的研究，但缺乏對(duì)其溫室氣體（Greenhouse Gas, GHG）減排效益的準(zhǔn)確測(cè)算。自我國(guó)提出“雙碳”目標(biāo)以來(lái)，準(zhǔn)確可靠的溫室氣體排放核算，作為設(shè)計(jì)碳減排路徑和推進(jìn)能源轉(zhuǎn)型政策的基礎(chǔ)，已變得越來(lái)越重要和迫切。

甲烷（CH₄）是天然氣的主要成分，是一種短壽命、強(qiáng)效的溫室氣體，在20年尺度上它的全球增溫潛勢(shì)（Global Warming Potential, GWP）是二氧化碳（CO₂）的82.5倍。據(jù)觀測(cè)，在使用家用燃?xì)庠O(shè)備時(shí)，不僅有天然氣燃燒產(chǎn)生的二氧化碳排放，還存在未燃燒的天然氣逸散造成的甲烷泄漏。隨著“煤改氣”在中國(guó)的大規(guī)模推廣，用于采暖和熱水的家用燃?xì)饩?amp;mdash;—燃?xì)獗趻鞝t的數(shù)量大幅增加。然而，由于樣本代表性和監(jiān)測(cè)儀器精度的不足，目前國(guó)內(nèi)關(guān)于燃?xì)獗趻鞝t甲烷泄漏的研究很少，且存在較大的不確定性。

基于以上背景，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院魯璽教授研究團(tuán)隊(duì)，采用高精度的二氧化碳、甲烷分析儀，對(duì)北京市30臺(tái)燃?xì)獗趻鞝t的煙氣進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量，并基于化學(xué)計(jì)量法、排放因子法和全球變暖潛勢(shì)等方法，估算了燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率和“煤改氣”轉(zhuǎn)型的溫室氣體減排效益。研究論文以“Methane Leakage Measurement of Natural Gas Heating Boilers and Greenhouse Gas Emissions Accounting of ‘Coal-to-Gas’ Transition for Residential Heating in Rural Beijing”為題，發(fā)表在Environmental Science & Technology Letters期刊中。

為測(cè)量燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏，我們隨機(jī)抽取了北京市30臺(tái)正在運(yùn)行的燃?xì)獗趻鞝t樣本，于2021年11月對(duì)它們的煙氣進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)。為了采集排氣口處排放的煙氣，我們將一根由DN6（公稱直徑為6 mm）的可彎折金屬管制成的取氣探頭伸入排氣口約6 cm處，以減小采集的樣氣與外部空氣混合造成的濃度測(cè)量誤差。然后，經(jīng)過(guò)顆粒物過(guò)濾和水蒸氣冷凝后，利用已使用標(biāo)準(zhǔn)氣體校準(zhǔn)的Picarro G2201-i CO₂/ CH₄碳同位素分析儀（簡(jiǎn)稱“Picarro分析儀”）對(duì)樣氣中的CO₂和CH₄濃度進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。Picarro分析儀測(cè)量CH₄濃度的精度在低濃度模式下（1.2–15 ppm）為5 ppb，在高濃度模式下（1.8–1500 ppm）為50 ppb，因此能夠準(zhǔn)確測(cè)量相對(duì)于CH₄背景濃度（大氣中CH₄濃度約為2 ppm）的小泄漏和高排放。

本研究對(duì)樣本的監(jiān)測(cè)時(shí)長(zhǎng)平均為1.75小時(shí)，范圍從0.43到3.65小時(shí)，涵蓋了完整的啟停周期。此外，我們通過(guò)在監(jiān)測(cè)開(kāi)始和結(jié)束時(shí)觀察相應(yīng)的燃?xì)獗韥?lái)獲取燃?xì)獗趻鞝t樣本的天然氣消耗速率，并通過(guò)觀察爐具外觀和采訪用戶來(lái)收集樣本的額定功率等產(chǎn)品信息。

監(jiān)測(cè)現(xiàn)場(chǎng)圖

Picarro G2201-i CO₂ /CH₄

碳同位素分析儀的外觀

燃?xì)獗趻鞝t排氣口與取氣探頭

根據(jù)燃?xì)獗趻鞝t的CH₄和CO₂排放速率的變化特征，我們將每個(gè)樣本的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)劃分為不同的運(yùn)行周期，然后將每個(gè)周期劃分為不同的運(yùn)行階段：（1）點(diǎn)火階段，（2）燃燒階段，（3）熄火階段，（4）吹掃階段，（5）待機(jī)階段，如圖1(A)所示。根據(jù)化學(xué)反應(yīng)原理，天然氣中的甲烷（93.8%）和其他可燃成分（C_nH_2n+2，n=2，…，6）在點(diǎn)火后和熄火前與氧氣（O₂）發(fā)生燃燒反應(yīng)。這里我們假設(shè)完全燃燒反應(yīng)與不完全燃燒反應(yīng)的比例為99：1?；诨瘜W(xué)計(jì)量法，我們利用CH₄和CO₂濃度以及天然氣消耗量的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，計(jì)算燃?xì)獗趻鞝t樣本的CH4泄漏率以及CH₄和CO₂ 排放速率。

本研究采用排放因子法，將年均采暖能耗量乘以溫室氣體排放因子，從而估算北京農(nóng)村住宅采暖的年均溫室氣體排放量。年度供暖能耗數(shù)據(jù)來(lái)自對(duì)北京的入戶調(diào)查，即每戶4092 [3977, 4208] kg煤或2702.0 [2497.2, 2906.7] m³天然氣。利用本研究的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，將溫室氣體（CO₂或CH₄）排放速率除以天然氣消耗速率再乘以溫室氣體密度，從而計(jì)算出燃?xì)獠膳臏厥覛怏w排放因子，即每消耗1 m³天然氣排放2.0564 [2.0530, 2.0597] kg CO₂和0.0014 [0.008, 0.0020] kg CH₄。這里，我們只考慮了終端使用側(cè)的甲烷泄漏，不包括燃?xì)夤?yīng)鏈上游和中游的甲烷泄漏。燃煤取暖的二氧化碳排放因子取自政府間氣候變化專門委員會(huì)（IPCC），即每燃燒1 kg無(wú)煙煤（北京普遍使用的煤種）排放2.6 kg CO₂。在本研究中，我們沒(méi)有考慮煤炭燃燒產(chǎn)生的甲烷排放。

為了計(jì)算溫室氣體排放總量，我們將CH₄排放量乘以GWP得到它們的CO₂當(dāng)量，再將其與CO₂排放量相加。根據(jù)IPCC第六次評(píng)估報(bào)告（AR6），在20年和100年尺度下甲烷的GWP值分別為82.5和29.8。

圖1. 燃?xì)獗趻鞝t不同運(yùn)行階段的CH₄和CO₂監(jiān)測(cè)濃度，以及CH₄排放速率和CH₄泄漏率的估算結(jié)果。(A) 燃?xì)獗趻鞝t運(yùn)行周期中監(jiān)測(cè)到的CO₂和CH₄濃度的變化，以及運(yùn)行階段的劃分：(1)點(diǎn)火、(2)燃燒、(3)熄火、(4)吹掃、(5)待機(jī)階段。(B) 不同運(yùn)行階段（包括點(diǎn)火、燃燒、熄火和吹掃階段）的平均CH₄排放速率。(C) 運(yùn)行期間的平均CH₄泄漏率。

由于天然氣進(jìn)氣閥在點(diǎn)火前打開(kāi)、在熄火后關(guān)閉，在這兩個(gè)時(shí)間間隙內(nèi)均有部分天然氣尚未燃燒而直接排出腔室，導(dǎo)致甲烷排放速率在點(diǎn)火和熄火階段達(dá)到峰值。據(jù)估計(jì)，點(diǎn)火和熄火階段的平均甲烷排放速率分別為10.5 [7.8, 13.2] L h^-1和2.8 [2.1, 3.6] L h^-1，而在燃燒和吹掃階段僅為1.0 [0.4, 1.6]和1.1 [0.8, 1.5] L h^-1（圖1(B)）。如圖1(C)所示，將吹掃出的殘余甲烷計(jì)入熄火階段產(chǎn)生的甲烷中，得到各階段的平均甲烷泄漏率從高到低依次為：點(diǎn)火階段0.93% [0.74, 1.13]%，熄火階段0.46% [0.27, 0.65]%，燃燒階段0.10% [0.05, 0.15]%。綜合考慮點(diǎn)火、燃燒、熄火階段的甲烷泄漏以及吹掃階段的天然氣微量泄漏，燃?xì)獗趻鞝t運(yùn)行期間的平均甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%。

圖 2. 燃?xì)獗趻鞝t樣本的甲烷泄漏率分布。(A) 燃?xì)獗趻鞝t樣本的甲烷泄漏率箱線圖。(B) 具有不同甲烷泄漏率的燃?xì)獗趻鞝t樣本的頻率分布及其對(duì)甲烷總排放量的貢獻(xiàn)。

燃?xì)獗趻鞝t樣本之間的甲烷泄漏率差異較大，范圍從0.0048%到0.95%（圖 2(A)），這與燃?xì)獗趻鞝t運(yùn)行時(shí)燃燒階段的時(shí)間占比的差異有關(guān)。甲烷泄漏率最大（0.95%）的樣本燃燒階段的時(shí)間占比最小，僅為23%；而甲烷泄漏率最?。?.0048%）的樣本在監(jiān)測(cè)期間一直處于燃燒階段。在這項(xiàng)研究中，我們還發(fā)現(xiàn)舊的燃?xì)獗趻鞝t平均和最大甲烷泄漏率分別高于新的壁掛爐，因此我們推測(cè)使用年限也可能是甲烷泄漏率的影響因素。

如圖2(B)所示，大多數(shù)樣本的甲烷泄漏率較低，但少數(shù)具有高泄漏率的樣本對(duì)總甲烷排放量有顯著的貢獻(xiàn)。甲烷泄漏率小于0.1%的樣本占43.3%，但它們僅貢獻(xiàn)了甲烷排放量的7.0%。甲烷泄漏率大于0.25%的樣本僅占30.0%，但其對(duì)甲烷總排放量的貢獻(xiàn)達(dá)到了71.3%。只有13.3%的樣本的甲烷泄漏率大于0.4%，但它們占甲烷總排放量的40.9%。因此，應(yīng)盡快檢查、維修或更換甲烷泄漏率特別高的壁掛爐。

參考以往關(guān)于家用燃?xì)饩叩募淄樾孤y(cè)量的研究可知，不同功能的燃?xì)饩叩男孤┞什町愝^大。其中，采暖鍋爐的平均甲烷泄漏率最?。ū狙芯拷Y(jié)果為0.22% [0.13, 0.30]%），熱水器的平均泄漏率較大（0.39%~0.93%），炊具的平均泄漏率最大，達(dá)到0.8 %~1.3%。

根據(jù)Yuan等人的研究，2016年中國(guó)天然氣供應(yīng)鏈的甲烷泄漏率為0.64%，其中生產(chǎn)、加工、傳輸和分配環(huán)節(jié)的泄漏率分別為0.14%、0.08%、0.36%和0.06%。與這些環(huán)節(jié)相比，住宅部門的終端使用環(huán)節(jié)，即家用燃?xì)饩叩氖褂?，在整個(gè)燃?xì)夤?yīng)鏈中的甲烷泄漏率相對(duì)較高。在Alvarez等人結(jié)合自下而上和自上而下的測(cè)量方法對(duì)美國(guó)油氣供應(yīng)鏈的甲烷排放的全生命周期分析中，甲烷在生產(chǎn)、集采、加工、傳輸和存儲(chǔ)、本地分配、煉油和運(yùn)輸環(huán)節(jié)的泄漏率分別為1.34%、0.46%、0.13%、0.32%、0.03%和0.0026%。忽略了燃?xì)饨K端使用的甲烷泄漏率，住宅部門燃?xì)夤?yīng)鏈的甲烷排放被明顯低估。

中國(guó)油氣企業(yè)甲烷控排聯(lián)盟提出目標(biāo)——到2025年將天然氣供應(yīng)鏈上游過(guò)程的甲烷排放強(qiáng)度降至0.25%以下，而油氣行業(yè)氣候倡議組織（OGCI）預(yù)計(jì)其將降至0.2%。然而，中國(guó)目前還沒(méi)有控制天然氣終端設(shè)備甲烷泄漏的目標(biāo)或要求。隨著“煤改氣”進(jìn)程的推進(jìn)，新一批的燃?xì)饩呒磳⑦M(jìn)入市場(chǎng)。因此，政府迫切需要制定政策或標(biāo)準(zhǔn)來(lái)限制家用燃?xì)饩叩募淄樾孤┞?，以減輕甲烷排放的更廣泛或更長(zhǎng)期的影響。

圖3. 北京市農(nóng)村家庭燃煤和天然氣采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂當(dāng)量）。

圖3顯示了北京農(nóng)村“煤改氣”轉(zhuǎn)型前后住宅采暖年均溫室氣體排放量（以二氧化碳當(dāng)量計(jì)）的比較。北京市燃煤采暖家庭平均每戶每年排放10,640 [10,339, 10,941] kg CO₂，而天然氣采暖家庭平均每戶每年排放5556 [5175, 5935] kg CO₂和3.9 [2.4, 5.4] kg CH₄。如果同時(shí)考慮CO₂和CH₄的GWP值，在20年尺度下“煤改氣”轉(zhuǎn)型帶來(lái)4763 kg CO₂e₂₀的溫室氣體減排量，即44.8%的減排率；在100年尺度下帶來(lái)4968 kg CO₂e₁₀₀的溫室氣體減排量，即46.7%的減排率。甲烷泄漏對(duì)“煤改氣”的溫室氣體減排的影響較小，在20年尺度下僅為3%。

北京市22.1萬(wàn)戶“煤改氣”居民住宅采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂e₂₀）比改造前減少了10.53億kg，但仍高達(dá)12.99億kg。毫無(wú)疑問(wèn)，“煤改氣”具有顯著的氣候效益。然而，在中國(guó)提出碳達(dá)峰和碳中和目標(biāo)的背景下，我們不能滿足或止步于約45%的減排率。要加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術(shù)，進(jìn)一步推進(jìn)住宅采暖脫碳。

以上研究結(jié)果填補(bǔ)了我國(guó)燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏測(cè)量和溫室氣體排放核算的盲點(diǎn)，為中國(guó)家用燃?xì)饩邩?biāo)準(zhǔn)的修訂和能源轉(zhuǎn)型政策的評(píng)估提供了數(shù)據(jù)支持。研究表明，“煤改氣”轉(zhuǎn)型對(duì)溫室氣體減排毫無(wú)疑問(wèn)具有顯著的效果；但在我國(guó)提出“雙碳”目標(biāo)的背景下，我們不能滿足或止步于目前的能源轉(zhuǎn)型進(jìn)程，而是應(yīng)加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術(shù)，從而進(jìn)一步推動(dòng)住宅采暖脫碳。

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https://doi.org/10.1021/acs.estlett.2c00751

感謝清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院的張夢(mèng)潔和高瀾博士對(duì)本文的修改與支持！